乏燃料

固体核燃料

乏燃料又称辐照核燃料，是经受过辐射照射、使用过的核燃料，通常是由核电站的核反应堆产生。核燃料在堆内经中子轰击发生核反应，经一定时间从堆内卸出。它含有大量未用完的可增殖材料铀-238或钍-232，未烧完的和新生成的易裂变材料钚-239、铀-235或铀-233以及核燃料在辐照过程中产生的镎、镅、锔等超铀元素，另外还有裂变元素锶-90、铯-137、锝-99等。这种燃料的铀含量降低，无法继续维持核反应，所以叫乏燃料。乏核燃料中包含有大量的放射性元素，因此具有放射性，如果不加以妥善处理，会严重影响环境与接触它们的人的健康。

定义

核燃料在反应堆中使用时，由于易裂变核素的消耗、裂变产物及重核素的生成，引起燃料反应性的变化，最终使反应堆不再能维持临界，因此核燃料使用到一定程度必须更换。经反应堆辐射后卸下的燃料也称为乏燃料或辐照过的燃料。由于乏核燃料中包含有大量的放射性元素，因此具有很强的放射性，因此必须妥善处理。乏燃料的处理主要包括：储存、运输、后处理、深地质处置等过程。图1为核燃料循环图，给出了核燃料从铀矿开采到乏燃料最终处理所需经历的所有过程。

图1包括了乏燃料的贮存、后处理和最终处置等过程，图中的百分数表示U-235的含量。

裂变产物

乏燃料中占其质量3%的物质是铀-235和钚-239 的裂变产物及它们的衰变链的间接产物。尽管这些物质被认为是放射性废物，但是由于他们可能有多种工业上和材料上的用途，仍然可能需要将它们进一步分离出来。铀和钚的裂变产物包含了周期表中从锌到镧系元素的所有元素，这些元素按照质子数的分布会出现两个峰：第一个峰是第二次转换所产生的锆、钌、钼、锝、钌、铑、钯、银，而另一个峰是周期表中的碘、氙、铯、钡、镧、铈、钕。许多裂变产物都不具有放射性，或者是寿命很短的放射性同位素，但是仍然有相当数量的产物是中期到长期的放射性同位素，如锶-90、铯-137、锝-99和碘-129。一些国家对裂变废物中的稀有同位素的分离方法进行了研究，比如通过分离裂变产生的贵重金属如银和铂族金属钌，铑，钯，可以或多或少的补偿再处理的成本，然而这些方法都没有得到商业化。

裂变产物可以改变二氧化铀的热传导性能。镧系元素氧化物会降低燃料的热传导性。

主要元素

铀元素

乏核燃料中的96%的质量是剩余的未反应的铀，大多数是铀-238，一小部分是铀-235。通常情况下，铀-235的质量分数小于0.83%，铀-236的质量分数大约是0.4%。

铀-236是一种很棘手的长寿命放射性废物。

再处理铀包含有铀-236，这种同位素在自然界中不存在，它可以用作乏核燃料的标志特征。

如果将钍燃料用于反应堆中，产生的乏核燃料将会包含铀的同位素铀-233，其半衰期为159,200年。它将会对乏核燃料因衰变而产生的长期放射性产生影响。和混合氧化物核燃料相比，由于存在有未衰变完全的铀-233，一百万年之内的钍乏燃料的放射性将会比较高。

钚元素

乏核燃料中大约1%的质量是钚-239和钚-240，这些钚由铀-238俘获中子后经β衰变而产生，它们既是一种有用的副产品，也是危险的、难以处理的废料。为了防止核扩散，需要禁止那些尚未拥有核武器的国家使用这些钚制造核武器。如果核反应堆工作正常的话，这些钚是反应堆级，没有达到武器级。它所包含的钚-240较多，只有不到80%的钚为钚-239，使得这些钚并不适用于制作核武器。然而，用这些反应堆级的钚制作核武器也并非不可能。如果接受辐射的时间比较短，那么就会生产出武器级的钚，钚-239的比例高于80%，最高可达93%。

衰变热

当核反应堆关闭的时候，链式核反应也随之停止，然而由于衰变产物的β衰变，乏燃料仍然会放出大量的热量。因此，在核反应堆关闭的时刻，衰变放出的热功率大约是核反应堆稳定工作时功率的7%。在反应堆关闭1小时以后，衰变热功率约为稳定工作时的功率的1.5%；一天以后变为0.4%；一周后变为0.2%。衰变热功率随着时间会继续慢慢的减小。

从核反应堆中移除的乏核燃料通常会储存在装满水的乏核燃料池中，需要保存一年甚至更长的时间以使其冷却，同时对其放射性提供屏蔽。实际中使用的乏核燃料池设计通常不依赖被动的冷却，而是需要使用热交换器，让水在其中循环流动，从而将衰变产生的热量带走。

冷却到一定程度的乏核燃料会从乏核燃料池中移出，放入特制的干式贮存桶或湿式中间贮存设备之中长期储存，以腾出乏核燃料池的空间，并作为最终处置前的替代方案。

储存

乏燃料的比活度很高。还释放大量的衰变热。必须储存一段时间待放射性和余热降到一定程度后再进行操作及处理。按储存方式乏燃料储存又有湿式储存（水池储存）和干式储存之分

湿式储存

湿式储存就是采用水池储存，核电站中反应堆卸下乏燃料暂时储存在乏燃料水池中，因此每座核电站都会有自己的乏燃料水池。乏燃料池中一般装有一定浓度的含硼水，防止链式反应。水池中装有冷却系统，用以带出乏燃料的衰变热。

储存水池有两种结构：

（1）在构筑物内建造内衬不锈钢的混凝土结构储存水池。水池内分剖成若干小水池，每个小水池均装有储存格架，水池之间有水闸门隔开。储存水池设有冷却、通风，剂量监测、泄漏监测，补水及装卸料系统和检查及修复等装置。这种水池与后处理厂的相似，是核电厂内最常见的水池形式。

（2）利用地下岩洞建造的储存水池。瑞典的CLAB装置即属此类，该装置由乏燃料接收、储存及辅助厂房三部分组成。唯储存水池建在岩洞中。岩洞长120m，宽21m，高27m，由整块岩石分割的四个水池组成。岩洞有防止外部冲击的良好性能，在内部意外事故下也可隔离环境，从而使环境免受污染。

干式储存

世界各国已建成的干式储存设施主要有空气冷却储存室、干式混凝土容器、干井及金属容器四种。

（1）空气冷却储存室

将乏燃料储存在重混凝土屏蔽的空气冷却储存室，空气通过自然对流将乏燃料的衰变热带走。由烟囱排出。储存室内分隔成若干圆柱形孔道。带有外包装容器的乏燃料组件垂直存放在孔道内。乏燃料组件的间距应保证不发生核临界。储存室可设置在地面，也可在地下。储存库设有气体监测系统以监测放射性和包装容器的泄漏。

（2）干式混凝土容器

由圆柱形钢筋混凝土本体及顶盖构成。空气从其底部进入。由顶部排出。带走乏燃料释放的余热。装有乏燃料组件的容器可储存在普通的地面建筑物内。储存厂房应设有装料设备间、转运通道、容器装车间及控制室等，所有工作间均采用钢筋混凝土结构。

（3）干井

由混凝土构成，内放置碳钢制井筒。井口有混凝土塞子。装有乏燃料组件的格架储存在干井中。干井储存库一般由接收、转运及储存三部分组成。带有外包装的乏燃料组件在接收设施内放人格架。在转运设施中进入屏蔽运输容器，最后用门式吊车运到干井储存。储存区内也设有连续的放射性气溶胶监测器。

（4）金属容器

由内衬不锈钢套的球墨铸铁或锻钢制成。壁外有散热片。盖子分两层、内层为屏蔽层，外层起固定作用。容器内装有含硼铝板制成的格架，为装载乏燃料组件之用。对设计好的金属容器要根据屏蔽、临界计算、热和强度分析及正常和事故条件下的试验进行安全分析。

P3+乏燃料的干式储存桶

运输

由于核电站乏燃料的湿式和干式存储能力有限，并且只能作为暂时储存方式，这些乏燃料必须被运输到乏燃料后处理厂或其他地方进行乏燃料的后处理。因此乏燃料的运输是不可缺少的环节，又因为乏燃料的特殊性，使乏燃料的运输有特殊的规定。

在安全的防护措施下，乏燃料运输是用特殊容器和专用运输工具，将乏燃料从一地转送到另一地的过程。各国对乏燃料的运输有以下要求：

（1）必须严格遵照国际原子能机构《放射性物质安全运输规程》和本国有关规程进行运输；

（2）根据本国的特点，规定了具体的运输审批制度。一般规定了对被运输物的种类、数量和运输路线、工具、可能发生事故的措施等必须进行设计和审查，并得到有关部门认可；对运输容器的设计和制造必须得到认可，并在有关部门登记；乏燃料发送前，必须对容器的密封性、表面辐射水平、表面污染程度和运输工具及固定方式等进行检查并得到认可；必须再次对运输路线、特别要对安全措施以及万一发生事故后的应急措施进行认可；

（3）乏燃料运输容器属B型货包，必须进行正常运输条件及事故运输条件下的试验，合格后方能使用；

（4）操作人员需经技术培训，结业后才能进行操作。

乏燃料组件在符合规程要求的条件下，可以通过公路、铁路和海上运输。由于对运输乏燃料组件的安全要求越来越高，容器重量越来越大，已有专门的运输车辆和船只，但不需要专用公路、铁路和码头，只要通过控制容器质量和严格组织运输环节来确保运输安全。

运输装载乏燃料的容器亦有严格的要求。必须保证运输容器装满乏燃料时保持次临界；容器外表面辐射剂量率不高于《IAEA运输规程》的规定；必须适应环境温度从-40～38℃的变化而保持足够的强度；能承受正常运输过程中的加速度、振动和共振的作用而保持其密封可靠性及完整性。甚至在极端事故情况下也要确保上述要求，不至于危害环境。

后处理

核燃料后处理的主要目的是：

（1）回收剩余的易裂变核素铀-235和新生成的钚-239及可转换核素铀-233或钍-232。

（2）需要时可提取有用的裂变产物。如锶-90、铯-137和超铀元素如镎、镅和锔。

（2）去除长寿命的放射性核素和中子吸收截面大的裂变产物，以便对只含短寿命核素的放射性废物进行处理和安全处置。

后处理工艺

辐照过的乏燃料后处理的工艺方法可分为水法和干法两大类。所谓水法，就是把乏燃料溶解于酸中，再用沉淀、溶剂萃取、离子交换或吸附等方法使铀、钚与裂变产物互相分离，因各道工序均为水相操作。故称为水法。所谓干法即高温冶金法或氟化挥发法等均不需在水相中操作。无论水法还是干法，所处理的原始物质都是固体，产品均为铀和钚的氧化物。水法已在工业上得到广泛应用，主要采取溶剂萃取法，而高温冶金法或氟化挥发法处于研究开发阶段。溶剂萃取法能有效地去除裂变产物，适用于处理包括天然铀、低加浓铀、高加浓铀、高温气冷堆元件及快堆元件等。

辐照过的燃料（乏燃料）中含有大量放射性物质，随着放置时间的延续，经自然衰变而使放射性活度和释热率降低。乏燃料的冷却一般在乏燃料储存水池中进行。动力堆乏燃料的冷却时间一般不少于3～5年。乏燃料经冷却降低放射性可以缓解乏燃料后处理工艺上的技术难度。

（a）水法后处理

早期的水法后处理厂是采用沉淀法。世界各国的后处理厂均采用溶剂萃取工艺，鉴于该工艺技术成熟且已积累了丰富的经验。在今后相当长的时间内，该工艺仍会得到广泛应用。

水法后处理工艺过程主要包括：首端处理、化学分离和铀、钚尾端处理。

1）首端处理。首端处理包括机械处理和化学处理两部分。

2）机械处理。首端机械处理将乏燃料组件切割成小短段，使铀从包壳中裸露出来以便化学溶解燃料芯体。乏燃料用硝酸在沸腾或非沸腾温度下浸取，溶解包壳中的二氧化铀。溶解所得的硝酸铀酰溶液禽有不溶残渣，需经过澄清过滤除去，过滤所得的澄清液经调节钚、镎价态后送去化学分离过程处理。

3）化学分离。化学分离过程是使铀、钚与放射性裂变产物分离以及铀、钚之间的分离纯化。世界各国后处理厂化学分离工艺都是采用purex溶剂萃取流程，以30%磷酸三丁酯(TBP)为萃取剂，以正十二烷或加氢煤油为稀释剂，进行液-液萃取，一般经过三个溶剂萃取循环，即共去污分离循环，铀线二、三循环，钚线二、三循环的标准流程，也有采用两个萃取循环的流程。

4）铀、环尾端处理。铀、环尾端处理是将硝酸铀酰和硝酸钚溶液制成氧化物产晶，硝酸铀酰采用流化床脱硝制成二氧化铀。硝酸钚经草酸沉淀、煅烧制成二氧化钚。

（b）干法后处理

干法后处理是在非水条件下进行核燃料后处理的工艺过程。干法后处理分挥发法和高温法两大类：

1）挥发法，挥发法可以分为氟化物挥发法和氯化物挥发法。

2）高温法，高温法又可分为物理法和化学法。物理法包括分级蒸馏法、分级结晶法和熔融金属萃取法；化学法包括熔融金属萃取法、熔融盐萃取法、熔融盐电解法和熔融精炼法。

在后处理过程中，乏燃料中各主要成分的分离纯化和回收，必须达到一定的要求。产品回收率是后处理厂的一项重要的经济指标和技术指标，一般水法流程对铀、钚的回收率分别可达99.8%和99.5%以上。产品放射性是后处理厂的一项主要质量指标，应对乏燃料的特性，产品用途，元件再加工技术以及经济、安全等方面进行综合考虑后提出。

后处理技术

乏燃料后处理技术，就是把已经使用过的铀废料（乏燃料），以化学方法将铀和钚从裂变产物中分离出来，称为乏燃料再溶解和后处理技术。回收的铀和钚可在核电厂混合氧化物燃料中再循环使用，以生产更多能量，从而使铀资源得到更充分利用并减少浓缩需求。后处理也通过减少高放废物的体积和去除钚有助于废物的最终处置。

乏燃料后处理技术，是高放射性条件下的高技术，世界上核电站的核燃料处理与保存本身就是一个十分困难的事情，有了这一技术，其意义是不仅能充分利用核燃料的功能，提高核燃料利用能力，为人类造福，更重要的是减小了体积，降低了放射性，为保存核废物创造了条件，对环境也是一个大贡献。

2010年12月21日，中国第一座动力堆乏燃料后处理中间试验工厂——中核四〇四中试工程热调试取得成功。热调试的成功，实现了核燃料闭式循环的目标，有力地推动了核燃料产业及核电的快速发展，为中国先进后处理工程技术的开发提供了重要的研究实验平台，标志着中国已掌握了动力堆乏燃料后处理技术。

最终处置

由于长寿命核废料（包括乏燃料）必须长期同人类和环境隔绝。广泛接受的看法认为，乏燃料、核燃料再处理的高放射性废物以及钚废料需要在妥善设计的场所存放几万年到一百万年，以减少其放射性对环境的污染。同时，必须确保钚和高浓缩铀不被用于军事目的。一个基本的共识是，把乏燃料存放于地下几百米的储存场所要比将其堆放在地表更安全。因此把这些废料存放在稳定地质构造中人工建造的地下储存所（repository）是一种可行的方案，这便是乏燃料的最终处置方式，同时也叫深地质处置。

乏燃料的最终处置是指在稳定的地质构造中开掘的放射性核废料存放场所，一般在地下300米以下。核废料形态、其包装、场地的密封和防渗以及地质条件等诸多因素决定了储放场所成功与否。对深地质处置的基本要求是长时间将核废料与环境隔绝开来，同时只需要极少或者不需要维护。深地质处置的时间尺度很大，通常从几万年到一百万年。在深地质处置中，盛放在容器中的核废料被以某种方式密封，存放在隧道里。最外面一层防护机制就是地质构造本身（比如岩层）。

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